En Buenos Aires se instruye en la delineación. Su primera contribución en arquitectura es la construcción de su casa-taller en Irún (1955-1957), un proyecto con Oteiza y el arquitecto municipal Luis Vallet. Se trata de una vivienda que comparte los preceptos del racionalismo y el funcionalismo de Le Corbusier.
En 1960 su hermano pequeño, Ander Basterretxea, licenciado en arquitectura y urbanismo en 1958, regresa de América y se instala en los bajos de la casa-taller. Comienza entonces una fructífera colaboración: Néstor como diseñador y Ander como arquitecto.
En 1965 presentan proyecto para el Concurso Internacional del Kursaal, en San Sebastián. Un año más tarde proyectan un ambicioso plan para el complejo residencial Los Monteros, en Marbella. En 1968 construyen la Torre Unzaga en Eibar. A lo largo de su vida, Basterretxea dialogó y colaboró con arquitectos como Miguel Fisac, Antonio Fernández Alba, Alejandro de la Sota, Juan Daniel Fullaondo y Rufino Basañez. Paralelamente, Basterretxea había debutado en el diseño industrial.
Entre 1957 y 1958 diseña muebles con su impronta para H Muebles, en Madrid. Participa en el equipo ganador del Pabellón de la Exposición Universal de Bruselas de los arquitectos Corrales y Vázquez Molezun. Su facilidad para combinar mobiliario, arquitectura y decoración es total. Asentado en Irún, ve la necesidad introducir el mueble moderno en los hogares vascos y, en 1961, funda en San Sebastián Espiral. Esta tienda vende mueble moderno nacional e internacional y produce mueble básico e interiorismo. La demanda aumenta y casi al mismo tiempo establece en Irún junto con otro socio una empresa para la producción: Biok.
Espiral y Biok son empresas distintas aunque complementarias. En Biok Basterretxea diseña sus sillas más señaladas a partir de nuevas tecnologías para curvar la madera, como por ejemplo la butaca Kurpilla [rueda en euskera]. Si en la arquitectura su evolución muta desde el funcionalismo/racionalismo hacia el organicismo y expresionismo más escultórico y utópico, algo similar sucede en el diseño. Insatisfecho por la limitación de la producción estandarizada, en los años setenta abandona Biok.
Del diseño industrial pasa a las “volumetrías”, el término que él encuentra para conciliar la arquitectura con la libertad absoluta de artista. Fruto de esta indagación, ya fueran realizados o en grado de tentativa, son por citar algunos casos, el mobiliario de una Iglesia en Lasarte (Álava), (1976); la Biblioteca de la Universidad de Deusto (1985); el relieve monumental Urbidean (1993) en la Presa de Arriarán; o el Proyecto de Centro Cultural para la extinta Central Nuclear de Lemoiz.
